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基本信息

项目名称:
燃烧法制备C掺杂TiO2光催化材料
小类:
能源化工
简介:
在众多的光催化材料当中,TiO2由于具有光催化效率高、价格低廉、化学性质稳定和光稳定性好等特点而一直被认为是最有前景的光催化材料之一。TiO2的禁带宽度(锐钛矿Eg=3.2 eV)较宽,只能利用波长小于380 nm的紫外光进行光催化反应。照射到地球表面的太阳光谱中,紫外光只占一小部分(约占3-5%),而大量的可见光约占45%。因此,如果能够使TiO2的光响应发生红移,由紫外区域引入到可见光区域。
详细介绍:
研究者采用过渡金属掺杂TiO2的方法来使其光响应红移,然而这些金属掺杂的TiO2材料往往热稳定性差、量子效率低。相比之下,非金属掺杂会 使TiO2在不降低量子效率和热稳定性的前提下,具有良好的可见光响应。很多种非金属元素都能够使掺杂的TiO2具有可见光响应,例如N、P、C、S、B 、F、I、Cl和Br等。这当中,尤其是N原子的掺杂对增强TiO2可见光吸收和光催化活性的效果最为显著;此外,以F为代表的卤素原子取代TiO2中的氧原子,虽然可见光响应并不突出,将会由于电荷补偿作用而产生Ti3+,一定量的Ti3+的存在会促进光生电子/空穴对的有效分离,从而增加量子效率,增强光催化活性。因此,将N和卤素的阴离子掺杂各自优势相结合,开发N-卤素共掺杂TiO2光催化剂很值得期待。 已有的N-卤素共掺杂TiO2光催化剂的报道是Di Li等以TiCl4和NH4F为原料采用高温溅射分解法(Spray Pyrolysis,SP)于900℃条件下制得的N、F共掺杂TiO2,在可见光表现出优异的光催化活性。由于Cl、Br、I的电负性较小,热力学上没有优势,在这种条件下很难实现TiO2的掺杂。因此,本文引入一个动力学稳定的溶胶体系进行掺杂,首先制备TiO2纳米晶溶胶,然后与Cl、Br、I的季铵盐(掺杂物质)直接反应制备TiO2光催化剂。通过XPS、UV-Vis漫反射吸收光谱和亚甲基蓝的可见光降解实验考察几种催化剂的结构和光催化性能,并结合其对应的掺杂物质的物理、化学性质进行综合分析,探索内在的规律性,为含N共掺杂TiO2可见光催化剂提供一个简单而有效的制备方法。

作品专业信息

撰写目的和基本思路

设计目的:本研究目的在于解决TiO2光催化技术难以实用化的根本问题:1、禁带宽度较宽,只对紫外光敏感,太阳能利用率较低;2、光催化量子效率低。 基本思路:通过C掺杂的方式减小禁带宽度,使TiO2吸收边扩展到可见光区域;利用石墨化的C,增加光生载流子转移速率。

科学性、先进性及独特之处

科学性与先进性:TiO2光催化技术难以实用化的根本问题是光响应区间窄和光催化量子效率低。通过燃烧法制备的C-TiO2光催化材料可以解决以上两个问题。其催化性能可通过光降解亚甲基蓝来证明。作品独特处和创新点:1、借助溶胶-凝胶工艺、燃烧法制备C掺杂TiO2,能够减少能耗,简化工艺;2、充分发挥掺杂C和石墨化C协同作用,既扩展TiO2响应区间,又提高光催化量子效率。

应用价值和现实意义

环境污染与能源危机是本世纪人类面对的最严峻问题,本作品利用最理想的清洁能源——太阳能,借助半导体的光催化特性,解决棘手的环境污染问题,具有非常重要的应用价值和现实意义。

学术论文摘要

为满足低温制备N掺杂TiO2可见光催化材料的需要,采用溶胶-凝胶法,以十六烷基三甲基氯(溴、碘)化铵为掺杂剂,在回流条件下与TiO2纳米晶溶胶直接反应,制备TiO2光催化材料T5100-C、T5100-B、T5100-I。通过XPS分析,只有样品T5100B成功地在TiO2晶格中掺入了N、Br。UV-Vis漫反射吸收光谱和亚甲基兰(MB)可见光降解实验表明,样品T5100-B具有良好可见光响应和光催化活性;而样品T5100-C和T5100-I没有明显可见光响应和可见光催化活性。N掺杂使得样品T5100-B具有明显可见光吸收,而Br掺杂可以阻止光生电子/空穴对的复合,二者共同提高可见光催化活性。

获奖情况

盛永刚,刘华云,罗乐,任保轶. 溶胶-凝胶法制备N-卤素共掺杂TiO2可见光催化材料. 《功能材料》增刊.

鉴定结果

参考文献

同类课题研究水平概述

随着工业“三废”排放的急剧增加,环境污染给人类生存和发展带来了空前的威胁。并且随着科技的发展,越来越多的新型有机物依靠传统方法难以彻底降解、矿化,这就要求我们对这些难降解有机物的处理寻求一种行之有效的方法。 自从1972年发现TiO2材料的Honda-Fujishima效应以来,半导体光催化材料的研究取得了迅速发展。到了1977年,Frank等将此技术应用于污染物在水体系中的降解并取得突破性进展,进而为光催化氧化技术在污染治理方面的应用做出成功典范并引领出此崭新的研究领域。 在众多的光催化材料当中,TiO2由于具有光催化效率高、价格低廉、化学性质稳定和光稳定性好等特点而一直被认为是最有前景的光催化材料之一。然而,TiO2的禁带宽度(锐钛矿Eg=3.2 eV)较宽,只能利用波长小于380 nm的紫外光进行光催化反应。照射到地球表面的太阳光谱中,紫外光只占一小部分(约占3-5%),而大量的可见光约占45%。因此,如果能够使TiO2的光响应发生红移,由紫外区域引入到可见光区域,对于提高材料的光催化效率和太阳能利用效率将具有极为重要的意义。 近年来的研究结果表明,非金属掺杂会使TiO2在不降低量子效率和热稳定性的前提下,具有良好的可见光响应。其中非金属N的掺杂能够明显增强TiO2的可见光吸收和光催化活性;而C掺杂TiO2在可见光区域的光催化活性更是高达N掺杂TiO2光催化活性的5倍。然而,C掺杂TiO2的研究并没有广泛开展,主要原因在于C掺杂TiO2的制备难度较大,现有的几种制备方法,要么需要高温处理过程,要么需要昂贵、有毒或者不稳定的前驱体。因此,一个简单而有效的制备C掺杂TiO2的方法特别值得期待。
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